中赤外の差周波光源による分子分光

中赤外、特に波長3ミクロン帯には、分子を特徴づける大きな基本振動バンドが存在する。 しかし、この波長域には使いやすい光源は少なく高分解能分光は難しかった。 我々は、波長変換素子を用いた差周波発生法により、同調波長域が広くスペクトル幅が狭い波長3.4ミクロンの中赤外光源を開発した1,2

光源の周波数を光共振器に安定化した。 同時に光共振器は試料気体を封入した吸収セルの役割も果たしており、セル内の電場を入射光に対して10数倍まで増強できる。 この装置を利用して、ヨウ化メチル分子の飽和吸収スペクトルの観測に成功した4。 下の図は、使用した光共振器の写真と実験セットアップを示す。

下の観測されたヨウ化メチル分子のスペクトルを示す。 線形吸収分光では幅50MHz程度のスペクトルが観測されるが、飽和吸収分光法によりこのスペクトル幅はわずか250kHzである。 He-Neレーザーで観測されていた数本の吸収線を除き、ヨウ化メチル分子の多くの吸収線で超微細構造による吸収線の分裂を初めて観測した。 これら分裂の周波数間隔を測定して、分子の詳細な構造を解明した。

また、分光計に光周波数コムを導入し、吸収線の周波数計測も行っている。 差周波発生に用いている2台の光源の周波数を分子の吸収線に安定化し、各々を国際原子時と同期した光周波数コムを使って計測した。 これにより、分子吸収線の絶対周波数が測定できる。 これまでに、メタン分子のν3バンドの56本の遷移周波数を、10 kHz以下の不確かさ(10-10以下の相対不確かさ)で測定した3。 下に、光コムを使った絶対周波数計測の測定系を示す。

研究についての映像が YouTube にあります。

参考文献

  1. K. Anzai, X. Gao, H. Sasada, and N. Yoshida, "Narrow Lamb Dip of 3.4 μm Band Transition of Methane with Difference Frequency Generation and Enhancement Cavity," Japanese Journal of Applied Physics, 45(4A), 2771 (2006).
  2. M. Abe, K. Takahata and H. Sasada, "Sub-Doppler resolution 3.4 μm spectrometer with an efficient difference-frequency-generation source," Optics Letters, 34(11), 1744 (2009).
  3. K. Takahata, T. Kobayashi, H. Sasada, Y. Nakajima, H. Inaba, and F.-L. Hong, "Absolute frequency measurement of sub-Doppler molecular lines using a 3.4-μm difference-frequency-generation spectrometer and a fiber-based frequency comb," Physical Review A, 80, 032518 (2009).
  4. S. Okubo, H. Nakayama, and H. Sasada, "Hyperfine-resolved 3.4-μm spectroscopy of CH3I with a widely tunable difference frequency generation source and a cavity-enhanced cell: A case study of a local Coriolis interaction between the v1 = 1 and (v2,v6l) = (1,22) states," Physical Review A, 83, 012505 (2011).
  5. S. Okubo, H. Nakayama, K. Iwakuni, H. Inaba, and H. Sasada, "Absolute frequency list of the ν3-band transitions of methane at a relative uncertainty level of 10-11," Optics Express, 19(24), 23878 - 23888 (2011).
  6. M. Abe, K. Iwakuni, S. Okubo, and H. Sasada, "Accurate transition frequency list of the ν3 band of methane from sub-Doppler resolution comb-referenced spectroscopy," Journal of the Optical Society of America B, 30(4), 1027 (2013).